题目：
Accelerated Discovery of High-Performance Small-Molecule Hole Transport Materials via Molecular Splicing, High-Throughput Screening, and Machine Learning
作者：
Jiansen Wen, Shuwen Yang, Linqin Jiang*, Yudong Shi, Zhihan Huang, Ping Li, Hao Xiong, Ze Yu, Xushan Zhao, Bo Xu, Bo Wu*, Baisheng Sa*, Yu Qiu
DOI: 10.20517/jmi.2024.102
Citation: Wen, J.; Yang, S.; Jiang, L.; Shi, Y.; Huang, Z.; Li, P.; Xiong, H.; Yu, Z.; Zhao, X.; Xu, B.; Wu, B.; Sa, B.; Qiu, Y. Accelerated discovery of high-performance small-molecule hole transport materials via molecular splicing, high-throughput screening, and machine learning. J. Mater. Inf. 2025, 5, 30. http://dx.doi.org/10.20517/jmi.2024.102
作为钙钛矿太阳能电池中的空穴传输材料，spiro-OMeTAD面临着空穴迁移率有限、生产成本高、合成条件苛刻等挑战。这些问题限制了钙钛矿太阳能电池的进一步发展，阻碍了其大规模商业应用。因此，亟需开发出兼具低成本、易于合成、性能优异的新型小分子空穴传输材料。本研究提出了一种整合了分子组装算法、高通量计算筛选和机器学习模型构建的设计开发流程，旨在加速高性能小分子空穴传输材料（SM-HTMs）的开发和应用。
本研究提出了一种高效的SM-HTMs设计策略，该策略整合了分子组装算法、高通量计算筛选和机器学习模型构建。通过自主开发的分子拼接算法，首先生成了包含20万种潜在D-π-D分子的样本空间，进而构建了涵盖7000余种潜在SM-HTMs候选分子的综合数据库。结合高通量密度泛函理论（DFT）计算，从中筛选出6种新型高性能SM-HTM候选分子。基于高通量计算获得的分子结构与性能数据集，采用随机森林（RF）、梯度提升决策树（GBDT）和极限梯度提升（XGBoost）三种机器学习方法，构建了针对关键材料性能参数的预测模型，包括空穴复合能、溶剂化自由能、最大吸收波长以及疏水性等。结果表明，基于XGBoost算法构建的模型不仅所需训练时间最短，而且具有最佳的预测精度，展现出最优的综合性能。值得注意的是，本研究所训练的机器学习模型对不在训练数据集中的线性SM-HTMs同样表现出优异的预测能力。本研究通过将分子拼接算法与高通量计算筛选和机器学习相结合，为新型SM-HTMs的开发提供了一种快速、高效且经济的解决方案。
图1. 设计D-π-D分子的分子拼接工作流程示意图
图2. 7222个D-π-D分子性能参数的高通量计算结果：（a）HOMO能级、（b）空穴复合能、（c）溶剂化自由能、（d）最大吸收波长、（e）LogP和（f）SAScore。图（a）-（f）中横坐标表示7222个D-π-D型HTM分子的编号，编号越大对应的分子中原子数越多。图中虚线表示spiro-OMeTAD的性能参数计算值，作为参考基准
图3. （a）SM-HTMs的高通量筛选流程示意图；（b）通过筛选获得的6种评分最高的候选SM-HTMs分子
图4. 6种候选SM-HTMs分子与几种常用SM-HTMs分子的（a）空穴复合能、（b）溶剂化自由能、（c）LogP及（d）SAScore的对比
图5. SM-HTMs分子的（a）空穴复合能、（b）溶剂化自由能、（c）最大吸收波长、（d）LogP的DFT计算值与RF模型预测值对比
图6. SM-HTMs分子的（a）空穴复合能、（b）溶剂化自由能、（c）最大吸收波长、（d）LogP的DFT计算值与GBDT模型预测值对比
图7. SM-HTMs分子的（a）空穴复合能、（b）溶剂化自由能、（c）最大吸收波长、（d）LogP的DFT计算值与XGBoost模型预测值对比
图8. 常见SM-HTMs的（a）空穴复合能、（b）溶剂化自由能、（c）最大吸收波长、（d）LogP的DFT计算值与RF、GBDT和XGBoost机器学习模型预测值的对比
图9 新型SM-HTMs的高通量筛选与机器学习流程图
本研究提出的分子拼接方法论，结合全面的SM-HTMs数据库和性能预测模型，一方面获得了6种新型SM-HTMs候选材料，另一方面为新一代SM-HTMs的设计与优化提供了一个通用的工具平台，为钙钛矿太阳能电池的快速发展开辟了新途径。
国家重点研发计划（No. 2022YFB3807200）
国家市场监管总局项目（No. 2021MK050）
福建省自然科学基金（Nos. 2024J01948、2023H6037、2023S0065、2021H6011）
江琳沁，博士，福建江夏学院电子信息科学学院教授，福州大学硕士生导师，能源型钙钛矿材料与器件创新团队负责人。2006年博士毕业于中国科学院上海硅酸盐研究所。同年作为欧盟Marie-Curie Experienced Researcher-玛丽居里学者进入德国马普金属所，先后在法国图卢兹国家科学研究院、柏林同步光源Bessy实验中心及德国维尔茨堡大学开展研究工作。主要从事半导体材料和能源光电领域研究，发表SCI论文超80篇，文章的总引用次数超3700次，单篇引用超1170次，授权发明专利8项。曾获上海市科技进步一等奖，中国科学院研究生院-澳大利亚BHPB联合奖学金。主持国家自然科学青年基金，福建省自然科学基金，人社部留学人员科技活动项目择优启动基金，教育厅，省校科研创新团队等多项科研项目，参与立项制定并公布多项福建省地方标准及团体标准。目前带领研究团队致力于制备环境友好的绿色无铅/少铅钙钛矿材料及光电器件，并拓展其在光伏电池、光电探测及相关领域的应用。
吴波，博士，二级教授、博士生导师，福州大学材料科学与工程学院多尺度材料设计与应用实验室负责人、材料基因工程研究所所长，留德归国学者。吴波教授于江西理工大学（原南方冶金学院）获得学士学位，并在北京有色金属研究总院和北京科技大学联合培养下，获得北京有色金属研究总院硕士和博士学位，之后于德国卡塞尔大学和马克斯-普朗克金属研究所进行博士后研究，曾作为主要研究人员，参与承担欧盟框架项目。吴波教授于2006年留学归国，入职福州大学材料科学与工程学院，2007年被直评为研究员，2010年同级转评为教授，2011年被评为博士生导师。作为项目负责人，陆续完成或正在承担国家自然科学基金面上项目2项，省部级项目10余项，企业横向课题10余项，参与国家重点研发项目1项，工信部智能制造示范项目1项。累计在Journal of Alloy and Compound, Intermetallics, Applied Surface Science, International Journal of Fatigue, Nano Research, ACS Appl. Materials& Interface, Metallurgy and Materials Transication A, Rare Metals, Trans. Nonferrous Soc. China, EcoMat等30余种国际期刊上发表论文150余篇，获授权中国发明专利15项。吴波教授曾入选福建省新世纪优秀人才支持计划，2019年Royal Society of Chemistry journals高被引学者。吴波教授带领团队连续3年参加中国钢研举办的国际材料难题悬赏征算，获得1等奖，3等奖2项，优秀奖2项。
萨百晟，福州大学材料科学与工程学院教授，博士生导师。2008年获厦门大学学士学位，2014年获厦门大学博士学位，同年进入福州大学工作。在Adv. Mater.、Phys. Rev. Lett.、Adv. Funct. Mater.、Laser Photonics Rev、Nano Energy、npj Comput. Mater.、Chem. Eng. J.等高水平学术期刊发表研究论文200余篇，其中以第一作者/通讯作者发表论文120余篇，被引用8300余次，H因子48（Google Scholar数据）。撰写Elsevier出版的英文专著独立章节1章，科学出版社出版的中文专著独立章节2章，获20余项国家发明专利授权、5项软件著作权授权，参与制定福建省地方标准1项。主持国家重点研发计划重点项目子课题2项、国家自然科学基金面上项目1项、国家自然科学基金青年项目1项、福建省自然科学基金项目3项。获青山湖材料基因工程青年科学家二等奖（2024年）、Journal of Materials Informatics青年编委杰出贡献奖（2025年），入选Nanoscale Horizon新锐科学家（2024年）、英国皇家化学会1%高被引作者（2020年）、斯坦福大学全球前2%高被引科学家（2021-2023年）、Journal of Materials Informatics与MGE Advances期刊青年编委、福建省闽江学者青年学者（2025年）、福建省杰青（2021年）、福建省高校杰出青年科研人才培育计划（2017年）与福州大学旗山学者（2020年）